Nature Communications-劉宇課題組在炔烴氫化反應領域取得突破性進展
新聞網訊(通訊員 周德鳳)近年來,氫轉移策略受到了廣泛關注。關于過渡金屬催化的炔烴立體發散氫轉移半氫化反應報道均是在反應後期通過Z-E異構化過程實現體系立體選擇性的調控,對反應底物、催化體系、溫度等因素提出了額外要求,限制了反應的适用性。因此,實現簡單條件下以獨立的催化路徑分别得到不同構型的烯烴産物具有重要意義。
日前,我院劉宇課題組以金屬物種調控策略實現了Ni催化的炔烴轉移氫化反應,水是體系中唯一的氫源。機理研究表明,堿的巧妙選用導緻了不同價态活性Ni物種的生成,形成的Ni(II)物種可經催化循環得到順式烯烴,而Ni(I)物種則選擇性地生成反式烯烴,進而以完全獨立的催化路徑分别得到不同構型的烯烴産物。反應體系使用的均為廉價催化劑和無毒試劑,與各種内炔、末端炔、1,3-烯炔和二炔等各種炔烴底物的兼容性良好。這份研究工作發展了一種新穎的高選擇性炔烴半氫化策略,底物普适性廣泛,機理研究詳盡,為鎳催化體系乃至其他過渡金屬催化體系的反應設計和機理研究提供了更多的可能性。

該成果的第一作者為我校武原琪博士,論文發表在Nature Communications(Modulation of Metal Species as Control Point for Ni-catalyzed Stereodivergent Semihydrogenation of Alkyne, Nat. Commun. 2023, 14(1655), 1-11),是第一篇以我校為第一單位的Nature子刊。Nature Communications是Nature集團發行的綜合性開源期刊,目的在于發布嚴謹而頗具綜合性并代表某一領域重大進展的研究論文,實時IF-2022為17.694,是中科院1區Top期刊。
(供稿單位:伟德w88平台 審核人:朱興國、王哲)